近日，南京大學(xué)物理學(xué)院孫建教授課題組發(fā)布了他們自主開(kāi)發(fā)的機(jī)器學(xué)習(xí)與圖論輔助的晶體結(jié)構(gòu)搜索軟件MAGUS2.0版本，該新版本基于對(duì)稱性原理設(shè)計(jì)了一系列新技術(shù)方案，包括空間群挖掘器、片段重組器和對(duì)稱保持突變，使得晶體結(jié)構(gòu)搜索效率提升4倍以上。
晶體結(jié)構(gòu)對(duì)材料的性質(zhì)有決定性的影響，有關(guān)于結(jié)構(gòu)的研究往往是材料研究的出發(fā)點(diǎn)。晶體結(jié)構(gòu)預(yù)測(cè)是一種在特定條件下只根據(jù)系統(tǒng)化學(xué)組分來(lái)尋找穩(wěn)定或亞穩(wěn)態(tài)結(jié)構(gòu)的方法，它正成為發(fā)現(xiàn)新材料和探索材料相空間的有效工具。使用晶體結(jié)構(gòu)預(yù)測(cè)方法可以幫助實(shí)驗(yàn)確定結(jié)構(gòu)，或是根據(jù)需要設(shè)計(jì)特定的結(jié)構(gòu)反過(guò)來(lái)指導(dǎo)實(shí)驗(yàn)合成，大大減少實(shí)驗(yàn)成本，具有十分重要的科學(xué)意義。然而，目前的大多晶體的結(jié)構(gòu)預(yù)測(cè)仍局限于較小的體系，對(duì)于大體系的結(jié)構(gòu)搜索仍然非常困難，這個(gè)困難主要來(lái)自于兩個(gè)方面：一是使用第一性計(jì)算進(jìn)行結(jié)構(gòu)優(yōu)化的成本隨著原子數(shù)量的增加呈立方增加；二是勢(shì)能面上局部極小值的數(shù)量隨著自由度的增加呈指數(shù)增加。在之前的研究中，孫建教授課題組設(shè)計(jì)了MAGUS軟件，分別運(yùn)用機(jī)器學(xué)習(xí)和圖論試圖緩解上述兩個(gè)方面的困難，即：使用主動(dòng)學(xué)習(xí)機(jī)器學(xué)習(xí)力場(chǎng)代替昂貴的第一性計(jì)算；使用圖論改進(jìn)的進(jìn)化操作來(lái)減少搜索空間的維度【Natl Sci. Rev. 10, nwad128 (2023)】。
在本研究中，孫建教授課題組進(jìn)一步升級(jí)了MAGUS軟件?；诰w結(jié)構(gòu)中廣泛存在的對(duì)稱性原理，他們?cè)诰w結(jié)構(gòu)搜索過(guò)程中更加強(qiáng)調(diào)對(duì)空間群對(duì)稱性的偏好，避免對(duì)P1結(jié)構(gòu)空間的探索，引入了保持對(duì)稱性的進(jìn)化算符來(lái)避免生成P1結(jié)構(gòu)。另外，根據(jù)晶體結(jié)構(gòu)間的超群-子群關(guān)系，他們使用空間群挖掘器取代隨機(jī)選擇某一空間群的采樣方式，通過(guò)分析具有能量?jī)?yōu)勢(shì)的結(jié)構(gòu)的對(duì)稱性，在進(jìn)化算法的新一代結(jié)構(gòu)中優(yōu)先采樣其相同的空間群和他們的超群。為了保護(hù)能量有利的原子環(huán)境，他們發(fā)展了片段重組器，暨使用圖論分解能量有利的晶體結(jié)構(gòu)，然后將分解得到的原子聚集體片段重組為新結(jié)構(gòu)。
圖1 對(duì)稱性原理加速的結(jié)構(gòu)生成器（空間群挖掘器、片段重組器和對(duì)稱保持突變）。
這些技術(shù)的組合可以使晶體結(jié)構(gòu)搜索效率提升四倍以上，他們展示了一次空間群挖掘器和片段重組器針對(duì)γ-硼的加速結(jié)構(gòu)搜索過(guò)程。程序初始化使用均勻分布的空間群和28 個(gè)獨(dú)立的B原子。根據(jù)前兩代的能量?jī)?yōu)勢(shì)結(jié)構(gòu)rlx1、rlx2，MAGUS確定了能量有利的B10雙層五邊形片段（藍(lán)色），以及系統(tǒng)對(duì)滑移面、-1對(duì)稱組成的偏好。在第四代中，一個(gè)基于B10 結(jié)構(gòu)重組的P21/c 初始結(jié)構(gòu)（init3）結(jié)構(gòu)弛豫后，貢獻(xiàn)了B12 二十面體片段（紅色）；在第五代中，一個(gè)Pnnm 亞穩(wěn)相引入了對(duì)特定對(duì)稱性Pnnm的偏好。而基于B12 二十面體和Pnnm對(duì)稱性重構(gòu)的結(jié)構(gòu)最終得到了基態(tài)相，展示了空間群挖掘器和片段重組器的加速結(jié)構(gòu)搜索能力。
圖2 MAGUS在γ-硼體系中的搜索軌跡。
利用MAGUS方法，孫建教授團(tuán)隊(duì)已在行星科學(xué)、超硬材料、高能量密度材料、超導(dǎo)材料等領(lǐng)域取得了一系列重要成果。如預(yù)言了巨行星內(nèi)部一系列氦化合物及其新物態(tài)【Nat. Phys. 15, 1065 (2019); PRX 10, 021007 (2020); NSR 7, 1540 (2020)】；預(yù)言了可在海王星核心及大質(zhì)量系外行星內(nèi)穩(wěn)定存在的混合配位二氧化硅高壓相【PRL 126, 035701 (2021)】；預(yù)言了巨行星核幔邊界超離子態(tài)二氧化硅水合物與二氧化鎂水合物，為巨行星磁場(chǎng)和亮度異常提供了新的解釋【PRL 128, 035702 (2022); Nat. Commun. 14, 1165 (2023)】；預(yù)言目前最硬的過(guò)渡金屬氮化物并被實(shí)驗(yàn)合成【PRL 126, 065702 (2021)】；預(yù)言兼有超導(dǎo)和超離子特性的鋰鋁合金【PRL 129, 246403 (2022)】；預(yù)言了金屬硫烯【Nano Lett. 24, 9953 (2024)】和具有超導(dǎo)性的單層碳【Nano Lett. 24, 11865 (2024)】等。
MAGUS2.0版本的新技術(shù)增強(qiáng)了結(jié)構(gòu)搜索的能力，不僅可以搜索得到傳統(tǒng)搜索方法無(wú)法成功解決的紅磷、硅7×7表面基態(tài)，還預(yù)言了一種新型蝴蝶磷結(jié)構(gòu)，已于近日發(fā)表。【J. Phys. Chem. Lett. 16, 2029 (2025)】。可以預(yù)期，MAGUS2.0在復(fù)雜晶體結(jié)構(gòu)的研究和新材料的設(shè)計(jì)等方面具有很大的潛力。該方法凸顯了將對(duì)稱性原理與結(jié)構(gòu)預(yù)測(cè)在統(tǒng)一框架中相結(jié)合的優(yōu)勢(shì)。這些發(fā)現(xiàn)能夠激發(fā)對(duì)稱性策略在材料設(shè)計(jì)中的廣泛應(yīng)用，作者期待MAGUS能帶來(lái)更多新型材料的發(fā)現(xiàn)。
相關(guān)研究成果以“Efficient crystal structure prediction based on the symmetry principle”為題，發(fā)表在《自然?計(jì)算科學(xué)》上。【Nature Computational Science, https://www.nature.com/articles/s43588-025-00775-z】南京大學(xué)孫建教授課題組博士生韓瑜、博士后丁馳為文章共同第一作者，孫建教授、西班牙巴斯克大學(xué)博士后高豪（孫建教授課題組博士畢業(yè)）、孫建教授課題組博士后王俊杰為通訊作者，孫建教授課題組博士生施九洋，于少薄，賈秋涵，潘書(shū)寧共同參與了研究。該項(xiàng)研究得到了南京人工微結(jié)構(gòu)科學(xué)與技術(shù)協(xié)同創(chuàng)新中心、固體微結(jié)構(gòu)物理國(guó)家重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室、江蘇省物理科學(xué)研究中心的支持，得到了科技部重點(diǎn)研發(fā)計(jì)劃、國(guó)家自然科學(xué)基金委杰出青年基金和重大項(xiàng)目、江蘇省基礎(chǔ)研究項(xiàng)目、國(guó)家資助博士后項(xiàng)目、江蘇省卓越博士后計(jì)劃、中央高?；緲I(yè)務(wù)費(fèi)、南京大學(xué)卓越研究計(jì)劃、南京大學(xué)AI for Science等項(xiàng)目的資助。相關(guān)計(jì)算工作主要在南京微結(jié)構(gòu)協(xié)同創(chuàng)新中心高性能計(jì)算中心、南京大學(xué)高性能計(jì)算中心等超級(jí)計(jì)算機(jī)上進(jìn)行。（韓瑜）
文章鏈接：
Yu Han, Chi Ding, Junjie Wang, Hao Gao, Jiuyang Shi, Shaobo Yu, Qiuhan Jia, Shuning Pan & Jian Sun, “Efficient crystal structure prediction based on the symmetry principle”, Nature Computational Science (2025).
https://www.nature.com/articles/s43588-025-00775-z
MAGUS簡(jiǎn)介：
MAGUS (https://gitlab.com/bigd4/magus)是一款由南京大學(xué)孫建教授課題組自主開(kāi)發(fā)的機(jī)器學(xué)習(xí)與圖論輔助的晶體結(jié)構(gòu)搜索軟件，用Python和C++編寫(xiě)。支持三維，二維晶體，分子晶體，表面重構(gòu)，團(tuán)簇，受限空間等體系的定組分和變組分搜索；支持VASP，CASTEP，ORCA，gulp，lammps，XTB，ASE，GAP , Deep Potential , MTP, NEP , MACE , CHGNET, HOTPP, MatterSim等接口，便于擴(kuò)展。MAGUS已被用于研究多個(gè)體系，設(shè)計(jì)的新材料被實(shí)驗(yàn)合成，發(fā)表了多篇高水平學(xué)術(shù)論文（包括Nat. Phys./NC/PRL/PRX/NSR等）。(https://gitlab.com/bigd4/magus/-/wikis/home/Publications) MAGUS對(duì)非盈利性質(zhì)的學(xué)術(shù)研究免費(fèi)開(kāi)放，目前在國(guó)內(nèi)外已有注冊(cè)用戶600余人，感興趣的同行可通過(guò)以下鏈接注冊(cè)下載：https://www.wjx.top/vm/m5eWS0X.aspx
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