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作為一種轉(zhuǎn)換型正極材料，碘（I?）展現(xiàn)出儲量豐富、環(huán)境友好以及通過雙電子I?/I?氧化還原反應(yīng)實現(xiàn)的高比容量（211 mAh g?1）等優(yōu)勢。然而，液態(tài)鋰-碘（Li||I?）電池存在多碘化物穿梭效應(yīng)，導(dǎo)致電池失效。采用固態(tài)電解質(zhì)可以有效避免這一問題，并提升電池安全性。此外，如果碘的價態(tài)可以提升到+1價，I?的氧化還原反應(yīng)便可以提供更大的容量?；谏鲜龇治觯暇┐髮W(xué)何平教授、周豪慎教授團(tuán)隊通過設(shè)計I₂/Li_4.2InCl_7.2（LIC7.2）納米復(fù)合電極，開發(fā)了一種四電子全固態(tài)Li||I₂電池。與普通Li₃InCl₆（LIC6）相比，LIC7.2能夠提供更豐富的Cl配位環(huán)境，同時保持高電壓穩(wěn)定性和良好的離子電導(dǎo)率。因此，研究人員預(yù)期I₂/LIC7.2電極中的I₂/I⁺氧化還原行為將比I₂/LIC6電極更為顯著。在此基礎(chǔ)上，通過一系列拉曼光譜、X射線光電子能譜（XPS）測量和密度泛函理論（DFT）計算，成功實現(xiàn)了可逆的I^-/I₂/I⁺四電子固相轉(zhuǎn)化化學(xué)。這使得全固態(tài)Li||I2電池的庫侖效率接近100%，并使比容量翻倍（圖1）。

圖 1.液態(tài)Li||I₂電池和基于LIC7.2的全固態(tài)Li||I₂電池示意圖。

在室溫下，I₂質(zhì)量負(fù)載為0.5 mg cm^-2評估全固態(tài)Li||I₂電池的電化學(xué)性能，電池表現(xiàn)出優(yōu)異的倍率性能（圖2a），在第二次循環(huán)中表現(xiàn)出430 mAh g^-1的比容量與穩(wěn)定循環(huán)600次的壽命（圖2b）。在更高的I₂質(zhì)量負(fù)載與高溫高面載工況下仍然保持優(yōu)異的性能（圖2c-f）。此外，所制備的全固態(tài)Li||I₂軟包電池在剪切測試中顯示出可靠的安全特性（圖2h-i）。這項工作豐富了對I₂電極固相反應(yīng)化學(xué)的基本理解，并將激勵更多研究探索具有高能量密度的新型全固態(tài)電池系統(tǒng)。

圖 2.四電子全固態(tài) Li||I2 電池的電化學(xué)性能。a-b 質(zhì)量負(fù)載為 0.5 mg cm^-2的電池的倍率與循環(huán)性能。c-d I₂質(zhì)量負(fù)載為 3.5 mg cm^-2的電池的倍率與循環(huán)性能。e-f 高溫高面載工況下全固態(tài)Li||I2電池的充放電曲線與循環(huán)性能。g 四電子全固態(tài)Li||I2電池的面容量和循環(huán)壽命與文獻(xiàn)報道的高面容量條件下轉(zhuǎn)換型正極全固態(tài)電池的結(jié)果比較。h-i 全固態(tài)Li||I2軟包電池為LED燈供電與剪切安全性測試的照片。

相關(guān)工作以“Realizing four-electron conversion chemistry for all-solid-state Li||I₂ batteries at room temperature”為題，于2025年2月18日在《Nature Communications》上在線發(fā)表。我?，F(xiàn)代工學(xué)院何平教授與周豪慎教授為論文通訊作者，該院2021屆博士程鑄與2020級直博生劉航為該論文的共同第一作者。該工作得到了國家重點研發(fā)計劃、國家自然科學(xué)基金、江蘇省重點研發(fā)計劃、江蘇省碳達(dá)峰碳中和科技創(chuàng)新專項資金等項目的資助，同時也得到了固體微結(jié)構(gòu)物理國家重點實驗室、人工微結(jié)構(gòu)科學(xué)與技術(shù)協(xié)同創(chuàng)新中心、江蘇省功能材料設(shè)計原理與應(yīng)用技術(shù)重點實驗室和南京大學(xué)儲能材料與技術(shù)中心等單位的支持。

文章鏈接：https://doi.org/10.1038/s41467-025-56932-5